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    公开号:WO1988005426A1
    申请号:PCT/JP1987/000022
    申请日:1987-01-16
    公开日:1988-07-28
    发明作者:Hiroshi Inoue；Chikara Igarashi；Takeshi Muranaka
    申请人:Mitsui Petrochemical Industries, Ltd.；
    IPC主号:B22F3-00
    专利说明:
    [0001] 明 細
    [0002] 発明の名称
    [0003] セラ ミツクス製造用組成物
    [0004] 技術分野
    [0005] 本発明は、 高性能のセラ ミ ックスを製造するための原料組成物に関し， とくには射出成形や押出成形といった可塑成形に好適なセラ ミ ックス製 造用組成物に関する。
    [0006] 背景技術
    [0007] セラ ミ ツタスの製造に関する技術は、 従来よ り種々提案されている。 と くに近年になり、 複雑形状の成形体を高精度で多量に生産することの できる射出成形法が注目を浴びている。 射出成形法を具体的にいう と、 まずセラ ミックス製造用原料を射出成形機で所望形状に成形し、 次に得 られた成形体を加熱して、 原料中のセラ ミ ック粉末あるいは金属粉末以 外の成分を分解揮発させ（脱脂）、 更に焼結することによってセラ ミック スを得るのである。 このとき使用されるセラ ミ ックス製造用原料は、 セ ラ ミック粉末及ぴノ又は金属粉末に結合剤（以下パイ ンダ—と略称）、 必 要に応じて滑剤等を混合したものである。 ここでとく に重要なものはバ イ ンダ一であって、 これは射出成形によって得られた成形体に強度を付 与するものであり、 一般的に水溶性パイ ンダ—と合成樹脂バイ ンダ一と に分けられる。
    [0008] 水溶性パイ ンダ—、 すなわちポリビニルアルコール、 ポリビニルプチ ラール、 ポリエチレングリ コール、 メチルセルロース、 カルポキシメチ ルセルロース、 ェチルセルロース、 ヒ ド ロキシプロピルセルロース等は、 合成樹脂バイ ンダ—と非核して粘度が小さく、 セラ ミツク粉末粒子間に よく浸透してゆくが、 滑性が劣るので実際にほ水で希釈して滑性を付与 している。 しかし、 水溶性バインダーを使用したものを射出成形すると、 成形体の強度は水分の蒸発によって徐々に発揮するのであり、 成形直後 の強度は非常に弱くて変形し易いという問題がある。 勿論希釈水の量を 減らし、 強度の向上を計る手段も考えられるが、 ¾動性が低下すること、 その結果射出成形機の射出圧力が上昇したり、 セラ ミ ックス粉末による 成形機の摩耗やそれに伴う汚染の問題があり、 現実には行われ難い。 一方合成樹脂パインダ一は、 強度の付与の面では水溶性バインダ一よ りも優れるので射出成形などによく用いられている。
    [0009] セラミックスの製造において インダーとして合成樹脂バインダーを 甩いることは、 たとえば米国特許第 2， 446， 872号、 第 2, 5 S 3， S 43号、 第 2 5 93， 507号及び第 3， 1 25 , 6 1 8号明細書に開 示されている。
    [0010] 米国特許第 2， 446 , 872号明細書にはパインダーとしてェチルセ ルロースとシェラックを用いてセラミックス製品を製造する方法が開示 されている。
    [0011] また、 米国特許第 2， 5 33 , 943号及び第 2， 5 93 , 507号明細 書にはボリブテンなどのポリモノォレフィ ン熱可塑性樹脂を使用する粉 末製品の製造方法が開示されている。
    [0012] さらに、 米国特許第 3， 1 25 , 6 1 8号明細書にはセラミック粉末に アク リル酸、 メタアクリル酸、 そのエステル及びそのア ミ ドのホモポリ マ一又はコポリマーから本質的になる樹脂状パィンダ—を混合するセラ ミック粉末組成物の製造方法が開示されている。
    [0013] しかしながら、 上記米国特許明細書に開示されている方法はいずれも ィ 温での分解揮発性及び脱脂後の成形体の外観（脱脂性）に難点があった < そこで合成樹脂バイ ンダーを用いたものは、 バイ ンダーを分解するため 極めて高い温度まで加熱すると共に、 脱脂性を高めるために徐々に昇温 を行っている。 その結果、 脱脂工程に費やす時間が 1 0 0時間を越え、 ときには 3 0 0時間にもなつていた。
    [0014] 上で言及した米国特許明細書のいずれにおいてもポリアルキレンカー ポネー ト を合成樹脂バイ ンダ一として用いたセラミックス製造用組成物 は開示されていない。
    [0015] 発明の開示
    [0016] [発明が解決しよ う とする問題点]
    [0017] .そこで、 本発明者らは迅速かつ比較的低温で完全に分解揮発し、 また 酸化雰囲気及び非酸化雰囲気でもその差がなく、 更に脱脂性もよいバイ ンダ一につき鋭意検討を重ねた結果、 本発明を完成するに到った。
    [0018] [問題点を解決するための手段]
    [0019] すなわち本究明はセラ ミック粉末及び/又は金属粉末と、 ボリアルキ レンカーボネー ト とからなることを特徴とするセラ ミ ックス製造用組成 物である。
    [0020] [作用]
    [0021] 本発明におけるポリアルキレンカーボネー トはセラ ミ ツク粉末の結合 剤の役目をなすものである。 ポリアルキレンカーボネー トの驚くべき特 性としては、 まず第 1 にセラ ミ ック粉末あるいは金属粉末との親和性に 優れることであり、 その結果セラ ミック粉末などを多量に混合しても混 練性が良好であり、 また得られる組成物中に空気等を卷き込んで空間が 発生することもないので、 脱脂中に発泡したり、 得られるセラミ ッ クス の密度が小さくなつたりすることもない。 第 2の特性ほ、 その優れた熱 分解性であり、 より具体的には酸化雰囲気下（たとえば空気中）及び非酸 化雰囲気下（たとえば窒素中）であっても、 低温領域で迅速に熱分解する ことである。 そしてこの特性は、 セラミック粒末あるいは金属粉末との 組成物となっていても如何なく発揮される。 これらの特性は、 同じポリ カーボネート類であっても、 芳香族系ホ' 1 /カーボネートには見られない 特性である。
    [0022] ポリアルキレンカーポネートは、 たとえばェチレンォキシド、 プロビ レンォキシド、 ブテンォキシド 、 シクロへキセンォキシドなどのアル キレンォキシドの少なく とも 1種と二酸化炭素（C O 2)とを有檨亜鉛系 触媒によって共重合することによって得られる。 得られる.共重合体ほ鎖 状の高分子であるが、 アルキレン基とカーボネート基とを交互に含んで いるか、 叉はアルキレン基がエーテル結合によつて連鎖を構成している 場合もある。 また必要に応じ不飽和カルボン酸等で変性処理されていて もよいことは、 当業者にと όて自明であろう。 分子量は通常 Μηで 1万 ~ 1 0万、 多くは 2万〜 5万程度である。 本発明においては基本的に如 何なるボリアルキレンカーポネー トでもよいが、 とくにアルキレン基の 炭素原子数が 2 ~ 6程度の低級のものが好ましく、 具体的にはポリェチ レンカーボネート、 ボリブロピレンカーボネートが好通である。
    [0023] 本発明で使用できるセラミツク粉末あるいは金属粉末 (原料粉末）は、 公知の種々のものが使用でき、 とくに制限されるものではないが、 具体 的には以下の如きものが例示される。
    [0024] ( 1 ) 金羁粉末
    [0025] 具体的にはアルミ ニウム、 シ リ コ ン、 スカンジウム、 イ ッ ト リ ウム、 ランタニ ド、 ァクチ二 ド、 チタン、 ジルコニウム、 ハフニウム、 ト リ ウ ム、 バナジウム、 ニオブ、 タンタル、 クロム、 モ リブテン、 タンダステ ン、 マンガン、 テクネチウム、 レニウム、 *ルト、 ニッケル、 ノレテニ ゥム、 ロジウム、 、'ラジウム、 オス ミ ウム、 イ リ ジウム、 白金、 銅、 銀, 金、 亜鉛、 カ ド ミ ウム、 タ リ ウム、 ゲルマニウム、 スズ、 鉛、 ヒ素、 ァ ンチモン、 ビスマス、 テルル、 ポロニウムなど。
    [0026] ( 2 ) 金属酸化物
    [0027] 具体的には上記の金属の酸化物あるいはそれ以外のものとして、 酸化 ベリ リゥム、 酸化マグネシゥム、 酸化カルシウム、 酸化スト ロンチウム、 酸化パリ ゥム、 酸化ランタン、 酸化ガリ ゥム、 酸化ィ ンジゥム、 酸化セ レンなど、 更には複数の金属元素を含む酸化物すなわち' N¾NbO3、 Sr Zr03、 PbZr03、 BrTi03、 BrZr03、 PbT i 03> AgTa03、 BaTi03 LaA 103などのぺロブスカイ ト構造のもの、 MgAl204、 ZnAl2〇4、 CoAUO^ NiAl204、 NiCr204、 FeCr2〇4、 Mg Fe20 Fe204、 Z n F e204などのスピネル構造のもの、 MgTi〇3、 ΜηΤί03、 FeTi03、 CoTi03、 NiTi〇3、 L i Nb03> L i Ta03 などのィルメナイ ト構造のもの、 Gd3Ga018、 Y3Fes〇8などのガー ネッ ト構造のものなど、
    [0028] (3 ) 具体的には炭化ケィ素、 炭化チタン、 炭化タンタル、 炭化クロム、 炭化モ リブテン、 炭化ハフニウム、 炭化ジルコニウム、 炭化ホウ素など、
    [0029] (4) 金属窒化物
    [0030] 具体的には窒化ケィ素、 窒化アルミ ニウム、 窒化ホウ素、 窒化チタン など、
    [0031] ( 5 ) 金属ホウ化物 具体的にほホウ化チタン、 ホウ化ジルコニウム、 ホウ化ランタンなど、 ( 6 ) 上記（1 )〜（5 )の表面変性物
    [0032] 具体的にはカップリング剤、 界面活性剤、 重合性モノマーなどで表面 処理したもの、
    [0033] ( 7 ) 上記（1 )〜（6 )の混合物
    [0034] 本発明においてほ、 セラミック粉末、 金属粉末の粒径によらず効果を 発揮するが、 1 0 0 以下の平均粒径を有する粉末にとくに有効である。 更に、 成形体の均質性の面から 4 0 /"以下の平均粒径を有するものに適 用すると尚更好ましい。
    [0035] 本発明の組成物の割合ほ、 セラミック粉末及び/又ほ金属粉末 1 0 0 重量部に対し、 ポリアルキレンカーボネートを 5 〜 4 0重量部、 とぐに 1 0 ~ 3 0重量部配合する。
    [0036] また本発明においては、 その目的を損わない範囲で通常セラミック組 成物に配合される各種添加剤、 すなわち可塑剤、 滑剤、 湿潤剤、 解こう 剤、 静電気防止剤、 キレート剤、 発泡剤、 界面活性剤等を配合してもよ い。 更に本発明の重合体以外のバイ ンダーを併用してもよく、 場合によつ てほ水を併用してもかまわない。 かかる添加剤の例としては、 可塑剤、 滑剤及び他の併用可能なバイ ンダーがある。 可塑剤には、 ジェチルフタ レー ト、 ジブチルフタレ一 ト、 ジォクチルフタレ一 ト、 ブチルベンジル フタレー ト、 ブチルォクチルフタレー ト等のフタル酸エステルをはじめ、 アジピン酸エステル、 セパチン酸エステル、 ァゼライ ン酸エステル等が ある。 また滑剤には、 ラウ リ ン酸、 ミ スチン酸、 パルミ チン酸、 ステ ア リ ン酸、 ァラキジン酸、 ベへニン酸等の脂肪酸、 あるいほこれらのェ ステル、 金属塩、 をはじめ、 ノ、'ラフィ ンワックス、 マイ クロハックス、 低重合ポリエチレンヮックス等の炭化水素系ヮックス、 セチルアルコ― ル、 ステアリ ルアルコールなどの脂肪族アルコ ール、 天然ワックスなど がある。 また併用可能なバイ ンダーと してはポリエチレン、 ポリプロビ レン、 ポリブテン、 ポリ（メタ）ァク リル酸メチル、 ポリスチレン、 ェチ レン ♦酔酸ビニル共重合体あるいはこれらの低分子量体、 などがある。 とくに可塑剤及び Z又は滑剤を併用すると流動性が改良されるので好ま しい。 これらはセラ ミック粉末及び Z又は金属粉末 1 00重量部に対し、 各 5重量部まで配合するのが好ましい。 更に他の合成樹脂バイ ンダーを 併用するときは、 40重量部まで、 とくに 30重量部まで配合するのが 好ま しい。
    [0037] 発明を実施するための最良の形態 ―' ' " " '
    [0038] 以下本発明の内容を好適な例でもって説明するが、 本発明はと くに断 わ りのない限り何らこれらの例に制限されるものではない。
    [0039] 実施例 1
    [0040] セラ ミ ック粉末としてアルミナ粉末（平均粒径 0. 6 ) 100重量部 に対し、 ポリエチレンカーボネー ト（Mn41000)25重量部、 ジォ クチルフタレー ト及びステアリン酸をそれぞれ 2重量部を調合し混練し た。 混練は加圧式ニーダーを用い 1 40' (：、 1時間行い、 得られた混練 物を直径 3〜 5随の小片に粉砕した。
    [0041] 市販の射出成形機を用いて射出圧力 100 OksZcm2 温度 1 50で、 金型温度 50での条件で厚さ 5 、 巾 l Omiru 長さ 50 の板状試験片 を得た。
    [0042] この成形体を空気雰囲気中電気炉で室温〜 100でまでを昇温速度 30 'CZ時間、 100〜 350でまでを 5 'CZ時間で昇温させ、 約 53 時間で脱脂した。
    [0043] 脱脂後の成形体ほ変形を起さず、 クラックや膨れも認められなかった。 実施例 2
    [0044] 実施例 1のアルミナ粉末 1 0 0重量部に対し、 ポリプロピレンカーボ ネート（Mn 2 1 5 0 0 ) 2 5重量部、 ジォクチルフタレート及びステア リン酸をそれぞれ 2 . 5重量部を調合し混練した。 混練は加圧式ニ ーダ 一を用い、 1 5 0で、 1時間行い、 得られた混練物を直径 3 ~ 5 咖の小 片に粉砕した。
    [0045] 成形ほ武形温度 1 6 0で以外は、 実施例 1と同様に行って、 試験片を 得た。
    [0046] この成形体を空気雰囲気中電気炉で室温〜 1 1 0でまでを昇温速度 3 0で//時間、 1 1 0 - 3 5 0でまでを 5で/時間で昇温させ約 5 1時 間で脱脂した。
    [0047] 脱脂後の成形体は、 変形を起こさず、 クラックや膨れも認められな かった。
    [0048] 実施例 3
    [0049] 実施例 1のアルミナ粉末 1 0 0重量部に対し、 ボリエチレンカーポネ —ト とエチレン一醇酸ビニル共重合体をそれぞれ 1 2重量部、 8重量部、 さらにジォクチルフタレート及びステアリン酸をそれぞれ 2重量部を調 合した他は、 実施例 tと同様に射出成形し試験片を得た。
    [0050] この成形体を空気雰囲気中電気炉で室温〜 8 0でまでを昇温速度 3 0 でノ時間、 8 0 ~ 4 0ひでまでを 5で Z時間の条件で約 6 6時間脱脂し た。 脱脂後の成形体にはクラックや膨れは認められなかった。
    [0051] 実施例 4 セラ ミック粉末として炭化珪素粉末（平均粒径 0 . 4 / 1 0 0重量部 に対し、 ポ リエチレン力一ポネー ト 1 5重量部及びポ リスチレン 1 0重 量部、 さらにジォクチルフタレー ト とステアリン酸をそれぞれ 2重量部 を調合し、 混練した。
    [0052] この混練物を実施例 1に準じて射出成形し、 脱脂は窒素雰囲気中、 昇 温パターンは実施例 3 と同じ条件で if oた。
    [0053] 脱脂後の成形体は変形を起こさず、 クラックゃ膨れも認められなかつ た。
    [0054] 実施例 5
    [0055] セラミ ック粉末として実施例 1のアルミナ粉末 1 0 0重量部に対し、 ポリエチレン力—ポネー ト 2 5重量部を調合じ加熱混練した。 得られた 混練物は押出成形機を用い、 1 5 0でで直径 8關丸棒を成形した。
    [0056] この成形体を長さ 1 0 0 に切断し、 実施例 1 と同じ条件で脱脂した。 脱脂後の成形体は、 変形を起こさず、 クラックや膨れも認められな かった。
    [0057] 比較例 1
    [0058] セラ ミ ック粉末として実施例 1のアルミナ粉末 1 0 0重量部にェチレ ンー酢酸ビニル共重合体 1 6重量部を加え、 実施例 1に準じて加熱混練 した後、 射出成形して得た試験片を電気炉にて、 空気雰囲気中、 室温〜 8 0でまでを昇温速度 3 0で 時間、 8 0 〜 4 0 0 'Cまでを 2 °CZ時間 の条件で約 1 6 2時間で脱脂した。
    [0059] 実施例 1に較べて脱脂時間を長く したにも拘らず、 脱脂後の成形体に はクラックや膨れが認められた。
    [0060] 比較例 2 セラミツク粉末として実施例 1のアルミナ粉末 1 0 0重量部にェチレ ンー酷酸ビニル共重合体 1 6重量部及びジォクチルフタレート、 ステア リン酸をそれぞれ 2重量部を謂合し、 加熱混練した。 そして比較例 1と 同様に射出成形して得た試験片を脱脂したが成形体に歪みが生じ、 かつ クラックや膨れが認められた。
    [0061] 産業上の利用可能性 Λ
    [0062] 本発明のセラミックス製造用組成物ほ、
    [0063] ① 低い温度領域で、 極めて迅速にポリアルキレンカーボネー ト力 分解し、 また分解ガス（主成は、 炭酸ガスと水である）も無毒で ある。
    [0064] ② 熱分解後のセラミ ^クス成形体には、 衾面の亀裂、 膨れ、 クラ ックめ発生がない。
    [0065] ③ 混練性が良好。
    [0066] といった作用効果を示す結果、 射出成形ゃ抨出成形などの可塑成形に利 用すると脱脂工程に要する時間が短縮化され、 生産性が向上する。
    权利要求:
    Claims請 求 の 範 囲
    1 . 金属粉末、 金属酸化物粉末、 金属炭化物粉末、 金属窒化物粉末及 び金属ホウ化物粉末からなる群よ り選択される 1種又は 2種以上の原料 粉末と、 ポリアルキレンカーボネー ト とを含んでなることを特徴とする セラ ミ ックス製造用組成物。
    2 . 該ボリ アルキレンカーボネー トに加えて他の合成樹脂バイ ンダー を含有する請求の範囲第 1項記載のセラ ミックス製造用組成物。
    3 . 可塑剤及び Z又は滑剤を含有する請求の範囲第 1項記載のセラ ミ ックス製造用組成物。
    4 . 該ポリ アルキレンカーボネー ト に加えて他の合成樹脂バイ ンダー 並びに可塑剤及び Z又ほ滑剤を含有する請求の範囲第 1項記載のセラ ミ ックス製造用組成物。
    5 . 該原料.粉末が金厲酸化物粉末又は金属炭化物粉末であり、 かつ該 ポリアルキレンカーボネー トがアルキレン基の炭素原子数が 2 〜 6個の ポリアルキレンカーボネー トである請求の範囲第 1項記載のセラ ミ ック ス製造用組成物。
    6 . ポリエチレン、 ポリプロピレン、 ポリ（メタ）アタ リル酸メチル、 ボリスチレン及びヱチレン ♦酢酸ビニル共重合体からなる群から選択さ れた 1種又は 2種以上の他の合成樹脂を含有する請求の範囲第 5項記載 のセラ ミ ックス製造用組成物。
    7 . フタル酸ェステルから選択された 1種又は 2種以上の可塑剤及び Z又は脂肪酸、 そのエステル、 その金厲塩及び炭化水素系ワックスから なる群から選択 れた滑剤を含有する請求の範囲第 5項記載のセラ ミ ッ クス製造用組成物。 ·
    8 . ボ |/エチレン、 ボリプロピレン、 ポリブテン、 ポリ（メタ）アタ リ ル酸メチル、 ポリスチレン及びエチレン ♦齚酸ビニル共重合体からなる 群から選択された 1種又は 2種以上の他の合成樹脂を含有し、 かつジェ チルフタレート及びジォクチル 7タレートからなる群から選択された 1 種又は 2種以上の可塑剤及び Z又はラウリン酸、 ミ リスチン酸、 パルミ チン酸、 ステアリン酸、 そのエステル、 その金属塩及び炭化水素果ヮッ クスからなる群から選択された滑剤を含有する請求の範囲第 5項記載の セラ ミ ックス製造甩組成物。
    9 . 該原料粉末がアルミナ粉末又は炭化珪素粉末であり、 かつ該ポリ 10 アルキレンカーポネー トカ ポリェチレンカーボネー ト又はボ プ Dピレ ンカーボネー トである請求の範囲第 5項記載のセラミックス製逢用組成 物。
    1 0 . ポリ スチレン又はエチレン一齚酸ビニル共重合体を含有する.請 求の範囲第 3項記載のセラミックス製造用組成物。
    15 1 1 . ジォクチルフタレー ト及びステアリ ン酸を含有する請求の範囲 第 S項記載のセラ ミックス製造甩組成物。
    1 2 . ボリスチレン又はエチレン一酔酸ビニル共重合体を含有し、 か っジォクチルフタレ一ト及ぴステアリン酸を含有する請求の範囲第 S項 記載のセラミックス製造甩組成物。
    Z0 1 3 . 該原料粉末 1 ひ 0重量部に対して該ポ ' /アルキレン力—ポネー トを 5 〜 4 0重量部配合した請求の範囲第 1 〜 1 2項のいずれかに記載 のセラミックス製造用組成物。
    1 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該ポリアルキレンカーポネ— トを 5 ~ 4 0重量部配合し、 かつ該他の合成樹膪を 4 0重量部まで配合 した請求の範囲第 2， 6及び 1 0項のいずれかに記載のセラミ ッ クス製 造用組成物。
    1 5 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該アルキレンカーボネー ト を 5 〜 4 0重量部配合しかつ該可塑剤及び Z又は該滑剤を各々 5重量部ま で配合した請求の範囲第 3 , 7及び 1 5項のいずれかに記載のセラミ ッ クス製造用組成物。
    1 6 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該アルキレンカーボネー ト を 5 〜 4 0重量部配合し、 該他の合成樹脂を 4 0重量部まで配合し、 かつ 該可塑剤及び Z又は該滑剤を各々 5重量部まで配合した請求の範囲第 4， 8及び 1 2項のいずれかに記載のセラ ミ ックス製造用組成物。
    1 7 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該ポリ アルキ レン力—ボネ— ト を 1 0 〜 3 0重量部配合した請求の範囲第 1 〜 1 2項のいずれかに記 載のセラ ミ ッ クス製造用組成物。
    1 8 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該ポリ アルキ レンカーボネー ト を 1 0 〜 3 0重量部配合し、 かつ該他の合成樹脂を 3 0重量部まで配 合した請求の範囲第 2 , 6及び 1 0項のいずれかに記載のセラ ミッ クス 製造用組成物。
    1 9 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該ポリ アルキ レンカーボネー ト を 1 0 〜 3 0重量部配合しか、っ該可塑剤及び Z又は該滑剤を各々 5重 量部まで配合した請求の範囲第 3，7及ぴ 1 5項のいずれかに記載のセ ラ ミ ッ クス製造用組成物。
    2 0 . 該原料粉末 1 0 0重量部に対して該ポリ アルキ レンカーボネー ト を 1 0 〜 3 0重量部配合し、 該他の合成樹脂を 3 0重量部まで配合し、 かつ該可塑剤及び 又は該滑剤を各々 5重量部まで配合した請求の範囲 第 4,8及び 12項のいずれかに記載のセラ ミックス製造甩組成物。
    类似技术:
    公开号 | 公开日 | 专利标题
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    EP0075857B1|1986-11-20|Sintered bodies of aluminum nitride
    US5283213A|1994-02-01|Moulding compounds for the production of inorganic sintered mouldings and a process for the production of inorganic sintered mouldings
    JPS62215646A|1987-09-22|Propylene polymer composition
    同族专利:
    公开号 | 公开日
    DE3776337D1|1992-03-05|
    EP0300039B1|1992-01-22|
    JPH039061B2|1991-02-07|
    EP0300039A1|1989-01-25|
    US5091346A|1992-02-25|
    EP0300039A4|1989-05-16|
    JPS6221753A|1987-01-30|
    引用文献:
    公开号 | 申请日 | 公开日 | 申请人 | 专利标题
    法律状态:
    1988-07-28| AK| Designated states|Kind code of ref document: A1 Designated state(s): US |
    1988-07-28| AL| Designated countries for regional patents|Kind code of ref document: A1 Designated state(s): DE FR GB |
    1988-09-16| WWE| Wipo information: entry into national phase|Ref document number: 1987900870 Country of ref document: EP |
    1989-01-25| WWP| Wipo information: published in national office|Ref document number: 1987900870 Country of ref document: EP |
    1992-01-22| WWG| Wipo information: grant in national office|Ref document number: 1987900870 Country of ref document: EP |
    优先权:
    申请号 | 申请日 | 专利标题
    JP60156043A|JPH039061B2|1985-07-17|1985-07-17||DE8787900870A| DE3776337D1|1985-07-17|1987-01-16|Zubereitung zur herstellung von keramik.|
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