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    • 专利摘要:
    本發明係一種燃料電池膜電極之觸媒塗佈形式，其特徵為活性面積內的觸媒分佈為非均勻。在膜電極組使用的總觸媒量不變之前提下，將靠近空氣出口附近的觸媒量減少，而將減少的觸媒量移至靠近空氣入口的膜電極組上。藉由空氣入口端增量的觸媒加強反應效率，可同步提升空氣出口端之水氣含量，亦可使空氣出口端的反應效率提升，進而促使整體膜電極組的性能提升。
    公开号:TW201304265A
    申请号:TW100124522
    申请日:2011-07-12
    公开日:2013-01-16
    发明作者:Yong-Song Chen；Jiunn-Yih Lee；Jin-Tarng Hwang；Biing-Jyh Weng；Ming-Chih Chuang
    申请人:Chung Shan Inst Of Science；
    IPC主号:Y02E60-00
    专利说明:
    非均勻觸媒分佈之燃料電池膜電極組
    本發明係一種關於燃料電池膜電極組之觸媒層結構，其特別係陰極觸媒層採不均勻分佈。
    燃料電池是一種將氫氣與氧氣經由電化學的方式將化學能轉換成電能的裝置，其反應過程的副產物只有熱和水，因此是一極具環保的發電裝置。質子交換膜型燃料電池的核心零組件為膜電極組。膜電極組由質子交換膜及陰、陽電極組合而成。其中質子交換膜可傳導氫離子，且其傳導率和質子交換膜的含水量有關。一般而言，含水量越多，導質子率越佳；陰、陽電極是由導電透氣層及觸媒建構而成，導電透氣層又稱氣體擴散層，其功用為導入反應氣體、導電及排除反應產生的水。
    為了使燃料電池運作效率高，其內部的水管理為一重要課題，因為產生的水太多時會蓋住觸媒的活性面積或堵住氣體擴散層使反應氣體無法進入；如水太少時，質子交換膜濕度不足時，導電率也因而下降。一般解決方式是在燃料電池系統中加裝加濕器，利用產生的水來增加新鮮空氣中的濕度後，再將空氣送入燃料電池堆內。
    然而，使用主動式加濕器需提供額外的電源及複雜的監控程式；使用被動式加濕器則無法精準控制進氣的相對濕度。此外，在攜帶型燃料電池組或體積空間有限的條件下，如可以省去加濕器，也可減少系統的體積與重量以增加整個燃料電池的功率密度。如能利用燃料電池反應而產生的水進行內部濕化，也能提高燃料電池的性能。此外，許多發明與設計是透過改變膜電極組結構來將提昇膜電極組的性能。
    在中華民國專利200723580發明中揭示了一種膜電極組結構，以保持陰極含水量。其方法是將陰極觸媒層結構改為二層，靠近質子交換膜的陰觸媒層含有疏水材料；靠近氣體擴散層的陰極觸媒層含有親水材料。親水材料可將反應產生的水保持在陰極觸媒層內，以增加相對濕度。在中華民國專利200847508中提出了以噴槍噴覆法將觸媒漿液噴塗在氣體擴散層表面，再與質子交換膜進行熱壓而製作成膜電極組。此外，在中華民國專利200847511號中，使用雙層觸媒層，第一層是以碳為載體的金屬觸媒層；第二層則為純金屬觸媒層。因為減少金屬/碳的用量，故在總觸媒量相同的條件下，此雙層觸媒層的厚度會較薄，其觸媒層電阻會較低。在中華民國專利第200931703號中提供了一種增加膜電極組內陽極側的水吸附性，以增加質子交換膜的導電性。其方法是在陽極觸媒層與質子交換膜之間增加一儲金合金層，利用儲氫合金的親水性來增加膜電極組內的相對濕度，以提高質子交換膜的質子傳導率。
    在已發表之期刊論文中，Prasanna等人的論文[Journal of Power Sources 166(2007) 53-58]中即研究了非均勻觸媒分佈之膜電極組之性能。Prasanna等人認為由於陰極空氣在剛進入燃料電池時氧氣濃度最大，但氧氣會沿著流道路徑逐漸被消耗，而在出口端的氧氣濃度最小；因此將觸媒量由空氣入口處向出口處遞增，以增加氧氣的反應效率。然而其實驗結果顯示，除了入口和出口的觸媒量差異過大時，膜電極組的性能明顯較低外，不均勻觸媒分佈型式對性能影響與均勻分佈觸媒型式之間並無明顯的差異。
    本發明係關於一種燃料電池膜電極組之觸媒層結構，其特別是其陰極之觸媒層採不均勻分佈。在進入陰極的空氣相對濕度較低之操作條件下，如膜電極組在靠近入口處可以提供較多水氣來增加入口空氣中的相對濕度，則流道下游的膜電極組會在相對濕度較高的環境中操作，而使反應效率提高。
    圖1係顯示本發明之膜電極觸媒量分佈情形，其靠近空氣入口處之觸媒量增加，以增加入口處之反應效率，使得反應產生的水增加，並使空氣中相對濕度增加；靠近出口處的觸媒量則減少相等的量，以維持與傳統膜電極組相同的觸媒用量。
    觸媒漿液材料：白金觸媒，40%Pt/C，E-TEK；Nafion溶液，5%，Dupont；異丙醇。將上述白金觸媒與Nafion溶液以1：10比例調配後，與異丙醇溶液混合，並以超音波攪拌4小時。
    質子交換膜採用美國杜邦公司生產之型號NR211薄膜，尺寸裁成400x60 mm；氣體擴散層採用碳能科技公司生產的N1S1007碳紙，尺寸裁成308x46 mm。將噴覆觸媒之質子交換膜陰、陽極分別蓋上氣體擴散層即組成膜電極組。
    測試基本條件：
    1.　膜電極組以二石墨流場板、導電板及端板夾持固定組成單電池。
    2.　陽極使用純氫氣99.995%；陰極使用空氣。
    3.　氫氣與空氣均不加溫不加濕。
    4.　單電池本身不加溫，因反應而產生的溫度則控制在45~50℃。
    5.　以電子負載施加不同電流下，分別記錄其電壓值。
    上述觸媒漿液、相關材料及測試基本條件均用於下述所有之實施例及比較例。 實施例一：
    本實施例之製作方式可參考圖2所示。質子交換膜200的陰極觸媒層310分成311、312、313、314，315五個區域，每個區域的白金塗佈量分別為0.2、0.3、0.4、0.5、0.6 mgPt/cm2。質子交換膜的另一面為陽極，均勻地塗佈0.2 mgPt/cm2之白金觸媒。
    除前述之測試條件外，在本實施例中，空氣入口510靠近315高白金含量為0.6mgPt/cm2處；氫氣入口610則在另一端，即氫氣與空氣流向相反。其性能曲線圖如圖4所示。 比較例一：
    在本比較例中，質子交換膜200的陰極均均地塗佈0.4 mgPt/cm2之白金觸媒；另一面為陽極，均勻地塗佈0.2 mgPt/cm2之白金觸媒。空氣和氫氣入口分別在質膜電極組二端，，即氫氣與空氣流向相反。其性能曲線圖如圖4所示。 比較例二：
    本比較例之製作方式可參考圖3所示。質子交換膜200的陰極觸媒層310分成311、312、313、314，315五個區域，每個區域的白金塗佈量分別為0.6、0.5、0.4、0.3、0.2 mgPt/cm2。質子交換膜的另一面為陽極，均勻地塗佈0.2 mgPt/cm2之白金觸媒。
    在本實施例中，空氣入口510靠近315低白金含量為0.2 mgPt/cm2處；氫氣入口610則在另一端，即氫氣與空氣流向相反。其性能曲線圖如圖4所示。
    由圖4性能測試結果顯示，在非均勻觸媒分佈的膜電組中，以空氣由高白金含量處進入的操作條件下，得到的性能比均勻觸媒分佈的膜電極組佳。空氣由高白金含量處進入的操作條件下，得到的性能也比空氣由低白金含量處進入的條件較佳。
    100．．．膜電極組
    200．．．質子交換膜
    310．．．陰極觸媒層
    311．．．實施例或比較例中觸媒層中白金含量相同之區域
    312．．．實施例或比較例中觸媒層中白金含量相同之區域
    313．．．實施例或比較例中觸媒層中白金含量相同之區域
    314．．．實施例或比較例中觸媒層中白金含量相同之區域
    315．．．實施例或比較例中觸媒層中白金含量相同之區域
    320．．．陰極氣體擴散層
    410．．．陽極觸媒層
    420．．．陽極氣體擴散層
    510．．．陰極空氣入口處
    520．．．陰極空氣出口處
    610．．．陽極氫氣入口處
    620．．．陽極氫氣出口處
    圖1膜電極觸媒量分佈情形，靠近空氣入口處之觸媒量增加。
    圖2本發明之實施例一之製作示意圖。觸媒含量在靠近空氣入口處較多。
    圖3本發明之比較例二之製作示意圖。觸媒含量在靠近空氣入口處較少。
    圖4實施例、比較例一及比較例二之膜電極組性能測試圖
    100．．．膜電極組
    200．．．質子交換膜
    310．．．陰極觸媒層
    320．．．陰極氣體擴散層
    410．．．陽極觸媒層
    420．．．陽極氣體擴散層
    权利要求:
    Claims (8)
    [1] 一種非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，包含：一可傳導氫離子之質子交換膜；一陰極觸媒層，其觸媒含量分佈方式為非均勻性，且觸媒觸媒層之白金含量在靠近空氣入口處較高，沿著空氣流動方向減少，在靠近空氣出口處較低；一陽極觸媒層，其觸媒含量分佈為均勻性；一陰極氣體擴散層，其為多孔性導電材質；以及一陽極氣體擴散層，其為多孔性導電材質。
    [2] 如申請專利範圍第1項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中陰極觸媒層內高觸媒區域之白金含量為平均白金含量之1~2倍。
    [3] 如申請專利範圍第1項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中陰極觸媒層內低觸媒區域之白金含量為平均白金含量之0.5~1倍。
    [4] 如申請專利範圍第1項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中陽極觸媒層內之白金含量為陰極觸媒層白金平均含量之0.1~0.5倍。
    [5] 如申請專利範圍第1項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中氣體擴散層可以碳纖維布或碳紙。
    [6] 如申請專利範圍第3項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中陰極觸媒層可噴塗於質子交換膜電上或噴塗於氣體擴層上，其中以噴塗於質子交換膜上較佳。
    [7] 如申請專利範圍第4項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中陽極觸媒層可噴塗於質子交換膜電上或噴塗於氣體擴層上，其中以噴塗於質子交換膜上較佳。
    [8] 如申請專利範圍第1項所述的非均勻觸媒塗佈之燃料電池膜電極組，其中膜電極組可在進入燃料電池之空氣不加濕之條件下操作。
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